Excitaciones electrónicas en LiH por dispersión inelástica de rayos X

Abstract

En este trabajo se presenta un estudio experimental de las excitaciones electrónicas en hidruro de litio por medio de dispersión inelástica de rayos X para diferentes valores de momento transferido. Los experimentos fueron desarrollados en la lı́nea XDS del Laboratório Nacional de Luz Sı́ncrotron situado en la ciudad de Campinas, Brasil. La contribución de los electrones de coraza al espectro total de excitaciones fue sustraı́da para todos los valores de momento transferido medidos. La estructura fina cercana al borde de absorción, en los espectros de excitaciones de electrones de coraza, y su dependencia con la magnitud del momento transferido fue estudiada en detalle y complementada con cálculos de primeros principios implementados en dos códigos. A partir de este análisis se pudo identificar que el primer pico observado en el espectro corresponde a un excitón de coraza Li 1s de simetrı́a p. Además, los cambios observados al aumentar la magnitud del momento transferido pueden atribuirse a un aumento sostenido en la contribución relativa de canales de excitación monopolares al espectro total. El espectro de excitación de electrones de valencia fue analizado en el régimen de momento transferido bajo. Utilizando cálculos de estructura de bandas de cuasi–partı́cula disponibles en la literatura, se pudieron identificar las estructuras principales observadas con transiciones dipolares desde la banda de valencia hacia estados desocupados en la banda de conducción. Se realizó un estudio de la distribución espectral del fondo de radiación en experimentos IXS para diferentes configuraciones experimentales. La dependencia de la intensidad del fondo de radiación con la energı́a incidente debe ser tenida en cuenta al realizar el procesamiento de los datos experimentales, de manera a poder identificar correctamente las contribuciones al espectro medido correspondientes a los procesos de interés.

This work presents an experimental study of electronic excitations in lithium hydride by means of inelastic X-ray scattering for different values of momentum transfer. The experiments were performed at the XDS beamline of the Laboratório Nacional de Luz Sı́ncrotron in Campinas, Brasil. The core electron contribution to the total excitation spectrum was subtracted for all measured values of momentum transfer. The near–edge fine structure of the core electron spectra and its dependence with the momentum transfer magnitude was studied in detail and complemented with first principle calculations using two different codes. This programs differ in the approximations involved in the description of the electronic structure and the treatment of the electron–hole interaction. From this analysis we identified the first observed peak as a Li 1s core exciton with p–like symmetry. Also, the spectral changes observed as the momentum transfer increased can be attributed to a steady augment of monopolar excitation channels relative to the whole excitation spectrum. The valence electron excitation spectrum was analyzed in the low momentum transfer regime. Based on cuasi–particle band structure calculations available in literature the main observed spectral features were identified and associate to dipole–allowed transition from the valence band to unoccupied states in the conduction band. We studied the spectral distribution of background radiation in IXS experiments for different experimental configurations. The dependence of the intensity of the background radiation with the incident energy must be taken into account to perform an accurate data processing in order to correctly identify the spectral features associated with the process of interest.